【南林新聞中心訊】近日，我?；瘜W(xué)工程學(xué)院荊宇教授領(lǐng)銜的綠色能源化學(xué)團(tuán)隊(duì)在化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Journal of the American Chemical Society》（JACS，中文名稱：《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》，影響因子：14.4）上發(fā)表了題為“Selective CO2 Reduction over γ-Graphyne Supported Single-Atom Catalysts: Crucial Role of Strain Regulation”的理論研究性論文（鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c08677）。我?；瘜W(xué)工程學(xué)院青年教師劉天陽(yáng)為論文第一作者，荊宇教授為論文唯一通訊作者，南京林業(yè)大學(xué)為唯一通訊單位。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省“雙創(chuàng)團(tuán)隊(duì)”項(xiàng)目及江蘇省高等學(xué)校基礎(chǔ)科學(xué)研究面上項(xiàng)目的資助。

使用電化學(xué)還原方法將自然界中的溫室氣體CO2還原為高附加值產(chǎn)物，是實(shí)現(xiàn)“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)的重要手段。然而，由于具有相似的平衡電位，CO2電化學(xué)還原往往伴隨著析氫反應(yīng)的發(fā)生，極大的限制了法拉第效率。本研究基于恒電勢(shì)第一性原理計(jì)算及限制性分子動(dòng)力學(xué)模擬，揭示了金屬原子負(fù)載的γ-石墨炔（GY）在應(yīng)力作用下的催化劑電子結(jié)構(gòu)與反應(yīng)中間體作用強(qiáng)度的線性關(guān)系，提出了通過施加應(yīng)力實(shí)現(xiàn)CO2電化學(xué)還原選擇性調(diào)控的有效策略。

值得一提的是，本研究首次報(bào)道了通過“平行板電容器”模型，解析拉伸應(yīng)變對(duì)反應(yīng)選擇性的影響。在拉伸應(yīng)變下，*COOH中間體的零電荷電位變化比*H中間體更敏感，從而導(dǎo)致在工作電位下*COOH中間體的吸附能變化比*H中間體更小。這種應(yīng)變影響的CO2選擇性調(diào)節(jié)機(jī)制普適于同類單原子催化劑，證實(shí)應(yīng)變調(diào)節(jié)是設(shè)計(jì)和調(diào)控高選擇性CO2還原催化劑的有效策略。該工作為設(shè)計(jì)高性能的CO2電還原催化劑提供了新的解決方案。